Nama Pulau Kayu memiliki sejarah unik bagaikan kisah nyata, dan dibuktikan dengan kasat mata tentang keanehan dan keunikan sejarahnya. pada zaman dahulu terdapat aliran sungai yang sangat besar, dan ditengah-tengah sungai tersebut, terbentuklah tujuh buah pulau yang terasing-asing. Pada masa itu dipimpin seorang Raja yang bernama Teuku Nyak Cut, mata pencaharian masyararakat pada saat itu dominan nelayan dan bercocok tanam. Masyarakat pada saat itu sangat menghargai rajanya. Kira-kira pada tahun 1890-an masuklah pedagang dari luar melalui lautan menuju kesungai yang sekarang merupakan Gampong Pulau Kayu dengan mancalang- calang yang besar untuk membeli hasil rempah- rempah seperti bawang putih, lada, dan sebagainya. Maka berlabuhlah mancalang- mancalang dipulau tujuh tersebut untuk memuat rempah- rempah dari segala penjuru, dengan kata lain perdagangan mereka sangat lancer. Pada suatu saat terjadilah banjir besar yang menghanyutkan kayu besar atau balok-balok besar kepulau tersebut. Sehingga menghambat masuknya mancalang. Mereka memilih cara untuk berlabuh dilautan, para juragan kapal turun untuk membali dagangannya, serta memberi usul kepada Sang Raja Nyak Cut agar kayu yang tersangkut dipulau dibersihkan.
Dengan adanya laporan tadi maka Raja memikirkan cara untuk memperlancar roda perdagangan, selama tujuh hari tujuh malam raja bersemedi untuk merapatkan kembali pulau tujuh tersebu, mka dengan seketika kembalilah pulau tujuh tersebut seperti semula.
Pada suatu hari turunlah seorang juragan asing ingin membeli rempah-rempah untuk dibawa pulang ke kampungnya, namun terjadi perampasan sehingga juragan tersebut tewas dan dibuang kesungai. Setelah beberapa hari kemudian anak buah mancalang ( kapal persia ) mulai gelisah memikirkan mengapa juragan tidak kembali ke mancalang, mereka sepakat untuk mencarinya dan sampai pula berita tersebut kepada raja. Raja Nyak Cut memerintahkan untuk mencari jenazah juragan tersebut disungai dengan titah “ coba kalian cari dipulau kayu sana”. Akhirnya anak buah kapal dan masyarakat pada saat itu sepakat untuk memberi nama gampong tersebut menjadi gampong Pulau Kayu. Inilah yang melatarbelakangi mangapa nama gampong Pulau Kayu.